暨大宁国宏/李丹教授团队首次报道通过碳碳双键链接的MOF材料

近日，暨南大学化学与材料学院宁国宏/李丹教授团队以暨南大学为唯一单位于近日在Nature Communications（IF=16.9）上发表了题为 “Selective and rapid extraction of trace amount of gold from complex liquids with silver(I)-organic frameworks” 的重要研究成果（图1）。

图1 文章标题页截图

黄金作为一种贵金属深受人们喜爱，在催化，抗癌，抗菌，电子产品等领域更有着广泛的应用。目前黄金的主要来源是通过金矿开采和冶炼，采矿往往伴随着高耗能，高污染。每年用于电子产品的黄金高达300吨，随着电子产品更新迭代速度加快，黄金的需求量不断升高。除此之外，也产生了很多电子垃圾，每一吨电子垃圾中含有200-350克的金，这比金矿的含量高得多。因此，如何高效的从废弃物中回收金对经济可持续发展有着重要意义。

图2 JNM-100和JNM-100-AO材料的制备

研究团队一直致力于动态共价键链接的金属有框架材料的研究，在之前工作（CCS Chem.2020,2, 2045–2053；Chem. Sci.2021,12, 6280–6286；J. Am. Chem. Soc.,2022,144, 7487–17495.）的基础上，本研究选用具有C3对称性的银三核Ag3L3与2,2',2''-(苯-1,3,5-三基)三乙腈通过Knovengel反应制备了碳碳双键链接的Ag(I)-MOF JNM-100，再通过肟基化后修饰制备JNM-100-AO（如图2）。这是首次报道通过碳碳双键链接的MOF材料（简称JNM，暨南材料）。

图3 (a) JNM-100-AO、JNM-100和TFPT-BTAN对金在5 ~ 1000ppm初始浓度范围内rt的吸附等温线。(b) JNM-100和JNM-100- AO在初始浓度为50 mg L−1时吸附金的动力学曲线。(c) JNM-100-AO对金的可循环吸附性能。(d) MOF材料吸附金能力对比。(e) JNM的选择性吸附性能。

如图3所示，以JNM作为吸附剂，详细研究了材料对于水溶液中[AuCl4]−的吸附性能，包括最大吸附量、吸附动力学、吸脱附循环和吸附选择性。在随着金离子初始浓度的增高，JNM对于金的吸附量也增大，在1000 ppm时JNM-100-AO对金的最大吸附量达到954 mg g−1，超过了大多数已经报道的MOF材料（图3d）。此外，JNM也表现出良好的循环吸附性能，在酸性硫脲的作用下，JNM能够进行5次循环吸附且保持较高吸附率。在高浓度干扰离子的存在下，JNM也能对金离子保持高选择性的吸附移除。除了在实验室条件下，JNM对金能够高效吸附，在一些复杂体系中，JNM也有非常好的吸附性能。对于CPU废弃物浸出液、生活污水、工业废水和海水中的痕量金，JNM都能很好的回收。例如，JNM能从150 个CPU废弃物中回收0.61g黄金，其纯度高达23.8K（图4c）。

图4 (a) JNM-100-AO从复杂体系中提取金的动力学研究。(b)从CPU中选择性提取金的选择性。(c) JNM-100-AO从电子垃圾中回收黄金的示意图。

论文第一作者为暨南大学罗杰博士，通讯作者为宁国宏教授和李丹教授。该论文得到了国家自然科学基金、国家自然科学基金重点项目、广东省重大基础与应用基础计划、广东省自然科学杰出青年基金、广东省国际合作项目、广州市科技计划项目和暨南大学等项目的资助。

来源：暨南大学

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-35467-z返回搜狐，查看更多

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