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1T-TaS2钽层中极化子温度随温度的演变,经历了不同的CDW相:相称(C)、近相(NC)和不相称(IC)。当在高温下去除CDW时,极化子处于气体状状态。图片来源:Nature Communications (2023)。DOI:
10.1038/s41467-023-42631-6
研究通常是一个多阶段的过程。一个问题的解决方案可以引发更多的问题,激励科学家走得更远,从几个不同的角度看待更大的问题。这些项目通常可以成为合作的催化剂,这些合作利用了不同团队和机构的专业知识和能力。
半个世纪以来,科学家们一直在深入研究 1T 相二硫化钽 (1T-TaS2) 的奥秘,这是一种无机层状材料,具有一些有趣的量子特性,如超导性和电荷密度波 (CDW)。
为了揭示这种材料的复杂结构和行为,来自斯洛文尼亚约瑟夫·斯特凡研究所和法国巴黎萨克雷大学的研究人员利用国家同步辐射光源 II (NSLS-II) 的配对分布函数 (PDF) 光束线联系了专家,该光源是美国能源部 (DOE) 位于 DOE 布鲁克海文国家实验室的科学用户设施办公室, 以了解有关材料结构的更多信息。
虽然斯洛文尼亚的团队几十年来一直在研究这些材料,但他们缺乏PDF可以提供的特定结构特征。
这项合作的结果最近发表在《自然通讯》上,揭示了一种隐藏的电子状态,这种电子状态只能通过局部结构探针看到,如对分布函数技术。随着对 1T-TaS2 电子态的更全面了解,这种材料有朝一日可能会在数据存储、量子计算和超导性中发挥作用。
更好的有利位置提供更好的视野
当科学家研究一种材料时,他们有时想要了解原子在短范围(10 纳米尺度)内的排列方式,有时他们想要了解原子结构中的图案如何在长范围(例如微米尺度)内重复。
这些尺度之间的差异相当于查看一条街道上的几座不同建筑物与建筑物在多个城市街区的排列方式。每一项任务都需要非常不同的有利位置。在研究材料的特性时,研究人员可能只能在特定的长度尺度上看到某些行为。
“我们在光束线上进行了多种类型的测量,”首席光束线科学家 Milinda Abeykoon 解释道。 “通常,我们使用 X 射线粉末衍射 (XRD) 来表征样品的长程有序特征,但在这种材料中,我们怀疑短程有序特征的共存可能会导致其有趣的特性,因此 PDF非常适合这种结构表征。
“光束线还配备了专门的设备,例如组合式低温流和热风机装置,这对于我们在非常宽的温度范围内发现这种材料的一些微妙的温度依赖性特征至关重要。”
领导 PDF 研究的科学家 Emil Bozin 表示:“当使用 XRD 观察时,你可以得到一种看起来像理想的长程有序系统的材料,但当使用 PDF 时,可能会检测到更短尺度的结构偏差。”布鲁克海文国家实验室凝聚态物理和材料科学 (CMPMS) 部门,也是本文的主要作者之一。
“如果我们不应用这项技术,我们就无法看到系统中实际上存在一个隐藏的短程秩序,所有以前使用的探测器都错过了这一点。它有一个重要的局部结构方面。 ”
1T-TaS2:充满惊喜的层状材料
过渡金属二硫化物(TMD)是一类由原子薄层构成的材料。 TMD 具有位于两层硫属元素(含有氧、硫和硒的材料)之间的过渡金属。这些材料层中的每一层都只有一个原子厚,是人类头发丝厚度的百万分之一。
对于 1T-TaS2,一层薄薄的钽夹在两个硫层之间。每种材料都有其独特的层状结构,但是当各层组合时,电子在不同的环境中相互作用并产生新的特性。
TMD 已经被研究了几十年,因为它们在冷却时表现出迷人而复杂的 CDW。 CDW 是一种特殊的远程有序收费排列,可能由不同因素驱动;在不同的 TMD 材料中,各层的堆叠方式略有不同。结构本身的排序方式创建了一个非常具体的系统。
1T-TaS2 在很多方面都很特殊。与其他 TMD 一样,它也表现出这种 CDW,但与其他保持金属状态(这意味着它们可以很好地传导电流)相反,该特定系统在其 CDW 状态下实际上是绝缘的。
CDW 是一种量子现象,涉及电子在材料内形成重复图案的运动。这种排列会影响材料的电子和结构特性,使其适应不同的应用,包括内存存储、传感器技术和量子计算。
1T-TaS2的另一个显着特点是它是量子自旋液体的候选材料。量子自旋液体是顺磁系统,这意味着该材料没有长程磁序。由于量子涨落,它们的自旋即使在低温下也不会有序。这些材料具有量子纠缠的特点,这引起了拓扑量子计算领域研究人员的关注。
博津说:“这是一个在理论意义上已经被深入探索的概念,但关于实际系统实现这些概念的数据很少。虽然我们没有在研究中直接解决这个问题,但它是其中之一。这种材料的关键特征使其如此有趣。如果证明这种材料的理论自旋液态实际上可以稳定,它将为量子信息科学领域开辟新的可能性。”
照亮新阶段
Dragan Mihailovic 表示:“1T-TaS2 之所以令人感兴趣,不仅是因为它在量子计算方面的潜力。在经典计算中也有一些具有更直接实际意义的应用。”斯洛文尼亚约瑟夫斯特凡研究所复杂物质系主任,也是本文的主要作者之一。
“我们发现,这种材料在暴露于非常短的光或电脉冲时会发挥非常非凡的作用。这些脉冲会导致 CDW 内的电荷配置发生变化,从而导致电阻大幅下降。
“在低温下,这些变化可以进入‘亚稳态’导电状态,可以随意可控地切换回绝缘状态。这在计算方面有实际应用,比如内存存储,斯洛文尼亚的团队已经开始探索这一点与科技行业的主要参与者。
“关键优势来自于这样的事实:此类器件具有亚皮秒电阻切换时间,并且在 atto-Joule 范围内具有创纪录的低耗散。结合出色的循环和缩放特性,此类基于 1T- 的‘电荷配置存储器’器件TaS2 对于各种低温计算应用来说都非常有前景。”
“利用 PDF 技术在较宽的温度范围内探索 1T-TaS2 的晶体结构,我们得到了一些非常令人惊讶的观察结果,”Abeykoon 说道。 “材料的温度会改变电子结构。”
随着温度降低,材料进入 CDW 状态,材料的长程有序开始扭曲和变化。低于 50 K(应用快速光脉冲导致亚稳态的温度)时,材料会表现出意想不到的结构变形,与相邻的钽层耦合。这种扭曲可能是实现脉冲产生的持久状态的关键。
相反,将材料加热到 550 K 以上会完全消除 CDW,这会导致材料不变形。
Abeykoon 解释说:“令人惊讶的是,在远高于 CDW 状态的温度下,与低温下看到的类似的短程畸变仍然在局部范围内持续存在。” “这一结果提供了一个关于是什么推动了该系统中 CDW 形成的想法。”
这些高温变形源自极化子,即电子在穿过材料晶格结构并与其局部相互作用时产生的准粒子。超过 600 K,系统的层状结构开始发生不可逆的变化。它将一种类型的硫-钽-硫夹层的均匀堆叠转变为异质堆叠,其中每个其他夹层都改变其类型。
随着变化的发生,极化子的数量减少了 50%。这意味着极化子只喜欢一种类型的夹层——原始 1T-TaS2 中的夹层。
米哈伊洛维奇说:“这为远高于 CDW 有序温度的极化子的存在提供了明确的证据,这是以前从未观察到的。”
这种材料的电荷排序(电子根据其在材料不同区域的密度而产生的图案)是由一种与传统预期完全不同的机制驱动的。排序涉及极化子结晶成它们自己的有序状态。这类似于所谓的“维格纳晶体”,它描述了以固态晶体状态排列的电子。
了解这种材料的复杂电子特性以及如何控制它们,在电子、传感和计算领域开辟了许多潜在的应用,但仍有很多东西需要学习。虽然过去已经发现了用超快激光脉冲撞击材料时表现出的这些隐藏状态,但它们从未被完全理解。
该团队计划解码原子结构及其与有序平衡结构的关系。亚稳态的温度依赖性性质尚未完全了解。为了在较高温度下充分实现这种材料在高科技应用中的光电转换能力,研究人员需要确定这种状态的更多细节。
博津说:“这个系统还有几个未探索的领域,包括局部结构。我们的研究表明,这个系统实际上要复杂得多,而且一开始就已经很复杂了。这种材料有一些秘密,不断涌现,而且他们将持续数十年。”
更多信息:E. S. Bozin 等人,1T-TaS2 中通过电荷和自旋有序跃迁实现极化子的结晶,Nature Communications (2023)。 DOI:10.1038/s41467-023-42631-6
期刊信息:Nature Communications
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快照生成时间:2024-03-28 12:45:02
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